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氢能被誉为「21 世纪的终极能源」，因具有重量轻、发热值高、清洁低碳、可回收利用等多重特性而备受青睐。
质子交换膜电解水具有能量转换率高、产物氢气纯度高等优点，是一种前景广阔的制氢技术。
在这一过程中，需要大量的电力，以及昂贵的金属催化剂，来生产氢气。
近日，多伦多大学 (UoT) 的研究人员利用 AI 确定了一种更好的绿色氢气生产催化剂，从而节省了数年的实验时间。
该团队开发了一种 ML 辅助计算流程，可以筛选 2070 种新型金属氧化物在酸性条件下的电化学稳定性。最终，确定了一种由特定比例的钌、铬和钛组成的合金（Ru0.6Cr0.2Ti0.2Ox）是一种更具耐久性的候选材料，该合金在稳定性和耐用性方面比基准金属好 20 倍。
正如论文一作、多伦多大学博士生 Jehad Abed 所说：「AI 可以推荐数十亿种金属氧化物组合。研究人员可能需要花费数年时间才能找到一种满足他们期望条件的合金，但 AI 在几天之内就找到了一种高效的候选材料。」
相关研究以「Pourbaix Machine Learning Framework Identifies Acidic Water Oxidation Catalysts Exhibiting Suppressed Ruthenium Dissolution」为题，发表在《Journal of the American Chemical Society》上。
论文链接：
制氢电催化剂
质子交换膜 (PEM) 电解槽具有更高的电流密度、更高的氢气压力和更小的占地面积，在商业绿色氢气生产的增长中发挥着重要作用。然而，由于贵金属催化剂的使用，膜电极组件的成本约占 PEM 总成本的 30%。
氧化铱(IrO2) 是目前唯一能够承受强酸条件下阳极析氧反应 (OER) 的电催化剂，但其高昂的成本和不断增长的需求带来了挑战。设计高效稳定的无铱 OER 电催化剂对于未来大规模制氢至关重要。
Ru 基 OER 催化剂是一种很有前途的 Ir 替代品，然而，OER 过程中 Ru 原子的过度氧化会导致可溶性
物质的形成，这会显著缩短催化剂的寿命。
视频：AI 发现更好的绿色氢气生产催化剂。
视频链接：
36,000 多种混合金属氧化物训练的 AI
鉴于 RuO2优异的 OER 活性，以及与 Ru 溶解和电化学稳定性相关的挑战，该研究的目标是筛选广阔的多金属氧化物化学空间，通过合金化增强 RuO2催化剂。
神经网络已用于指导新材料的发现。然而，挑战在于准确预测氧化物的 Pourbaix 稳定性，同时降低假阳性预测的风险和从未松弛的密度泛函理论（DFT）结构出发的预测的低可靠性。
在此，研究人员在 36,000 多种混合金属氧化物上训练了 CGCNN-HD，这些氧化物使用晶格缩放方法进行统一的预处理和缩放，确保快速且经济高效地优化晶格以用于训练和新的假设材料。
然后，使用机器学习（ML）模型用于预测 2070 种金红石氧化物结构的 Pourbaix 电化学稳定性（ΔGpbx），将候选材料范围缩小到 16 种。
之后，将搜索重点放在 Ru 基氧化物上，并使用 DFT 计算的金属-氧共价性作为本体（bulk）稳定性的第二个描述符。
图示：(a) 机器学习高通量筛选 (ML-HTS) 工作流程。(b) CGCNN-HD 模型架构。(c) 奇偶校验图。(d) CGCNN-HD 子集的 ΔGpbx 热图（左）与 DFT 验证稳定性热图（右）。（来源：论文）
通过将这种计算描述符筛选方法与实验相结合，研究发现与纯 RuO2相比，在 RuO2 晶格中用 Cr 和 Ti 替代可显著提高活性和稳定性。通过实验优化 RuO2 中的 Cr 含量，将过电位降低了 70 mV，而纯 RuO2 则没有。然后，通过计算研究了掺杂 Cr 对活性的影响，发现形成的 Ru-O-Cr 二聚体具有协同效应，削弱了 Ru-OH* 中间体，从而降低了电位决定步骤（potential determining step，PDS）的能垒。
此外，使用改进的溶胶-凝胶合成法成功将 20 at.% 的 Ti 掺入 Cr 掺杂的 RuO2 晶格中。发现 Ti 显著延长了 RuO2 在 100 mA·cm^-2 下的稳定性，从不到 20 小时延长到至少 200 小时。
通过计算确定 Ru0.6Cr0.2Ti0.2Ox是最佳候选物，并通过实验合成了该材料进行测试。经过 OER 评估，发现掺杂 Ti 可稳定 RuO2 并增加结构的金属-氧共价性。
图示：Ru0.6Cr0.2Ti0.2Ox 的 STXM 谱图分析。（来源：论文）
通过原位 X 射线吸收光谱 (XAS) 和非原位扫描透射 X 射线显微镜 (STXM) 光谱联立法研究了反应过程中候选物的结构变化。发现在晶格中掺杂 Ti 会产生强的金属-氧共价性。
